CoCrFeNi基高熵合金涂层催化反应机理及其活性调控
编号：72
稿件编号：80 访问权限：仅限参会人
更新：2025-04-26 12:58:10
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特邀报告
报告开始：2025年05月11日 08:30 （Asia/Shanghai）
报告时间：20min
所在会议：[J] 能源材料表面工程及应用技术论坛 » [J1] 上午场
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摘要
氢能作为低碳能源的核心载体，其高效制取依赖于电催化水分解技术的突破。针对传统贵金属催化剂成本高、资源稀缺的问题，研究聚焦于CoCrFeNi基高熵合金（HEAs）涂层材料，探究其组分、结构及电子特性与催化性能的构效关系，旨在开发高效稳定的非贵金属双功能电催化剂。
通过等离子喷涂技术制备出的CoCrFeNiM（M=Al、Ti、Mo、Mn等）多孔高熵合金涂层，相较于熔炼的合金，其表现出更高的催化稳定性。通过引入Al和Mo元素，可显著提升析氧（OER）和析氢（HER）活性。高熵合金各元素间的协同作用和适当的孔隙率增加了HEA涂层的有效电催化活性表面积和定量暴露的活性位点。
Al元素含量的改变对材料的HER及OER性能均具有积极的影响。通过调控合金中Al元素的含量，可以显著优化材料的催化活性。CoCrFeNiMoAl0.6 HEA涂层催化剂在-25mA cm-2电流密度下的HER过电位为221mV，具有良好的稳定性。同时，CoCrFeNiMoAl0.6 HEA涂层催化剂具有出色的水分解性能（1.83V @ 100mA/cm2）和72小时耐久性。密度泛函理论（DFT）计算结果表明，Al元素的加入有效地增强了电子转移，有利于水分解过程中自由基的吸附/解吸和电催化性能的增强。
通过调整高熵合金体系中Mo元素的含量可以优化每个活性位点，并改善材料催化性能。Mo元素的加入在保证材料较好的HER活性同时亦能有效的增强OER活性。CoCrFeNiAlMo1.4 HEA涂层催化剂在碱性介质中具有较低的OER过电位（243mV @ 50mA cm-2）和Tafel斜率（33.47mV dec-1）。等离子喷涂制备过程中产生的独特的多孔结构、Mo的加入引起的电子结构的变化以及金属原子之间的协同效应是CoCrFeNiAlMo1.4 HEA涂层具有优异催化性能的原因。DFT计算结果表明，Mo原子的加入优化了电子结构，有利于降低OER速率决定步骤的反应势垒及HER的吸附能。
通过等离子喷涂技术制备出的CoCrFeNiM（M=Al、Ti、Mo、Mn等）多孔高熵合金涂层，相较于熔炼的合金，其表现出更高的催化稳定性。通过引入Al和Mo元素，可显著提升析氧（OER）和析氢（HER）活性。高熵合金各元素间的协同作用和适当的孔隙率增加了HEA涂层的有效电催化活性表面积和定量暴露的活性位点。
Al元素含量的改变对材料的HER及OER性能均具有积极的影响。通过调控合金中Al元素的含量，可以显著优化材料的催化活性。CoCrFeNiMoAl0.6 HEA涂层催化剂在-25mA cm-2电流密度下的HER过电位为221mV，具有良好的稳定性。同时，CoCrFeNiMoAl0.6 HEA涂层催化剂具有出色的水分解性能（1.83V @ 100mA/cm2）和72小时耐久性。密度泛函理论（DFT）计算结果表明，Al元素的加入有效地增强了电子转移，有利于水分解过程中自由基的吸附/解吸和电催化性能的增强。
通过调整高熵合金体系中Mo元素的含量可以优化每个活性位点，并改善材料催化性能。Mo元素的加入在保证材料较好的HER活性同时亦能有效的增强OER活性。CoCrFeNiAlMo1.4 HEA涂层催化剂在碱性介质中具有较低的OER过电位（243mV @ 50mA cm-2）和Tafel斜率（33.47mV dec-1）。等离子喷涂制备过程中产生的独特的多孔结构、Mo的加入引起的电子结构的变化以及金属原子之间的协同效应是CoCrFeNiAlMo1.4 HEA涂层具有优异催化性能的原因。DFT计算结果表明，Mo原子的加入优化了电子结构，有利于降低OER速率决定步骤的反应势垒及HER的吸附能。
关键字
高熵合金,高效电催化剂,析氢反应,析氧反应,CoCrFeNi
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